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作者：王傳濤    核稿：高曉明

近日，我校煤基能源與環(huán)境催化技術(shù)研究團(tuán)隊(duì)在光催化固氮領(lǐng)域的研究工作取得了新進(jìn)展，該工作不僅為高效固氮催化劑的設(shè)計(jì)構(gòu)筑提供了新策略，而且為半導(dǎo)體催化劑性能的精準(zhǔn)調(diào)控提供了新思路。

相關(guān)研究成果以“Refining electronic properties of Bi₂MoO₆ by In-doping for boosting overall nitrogen fixation via relay catalysis”為題，近日在Applied Catalysis B: Environmental在線(xiàn)發(fā)表（工程技術(shù)類(lèi)Top期刊，中科院一區(qū)，IF 24.319）。碩士研究生馬濤霞和楊春明博士為論文共同第一作者，王丹軍、徐斌、付峰為共同通訊作者。

氨是一種重要基礎(chǔ)化工原料和理想的氫能載體，具有能量密度高、液化壓力低、儲(chǔ)運(yùn)安全等優(yōu)點(diǎn)。目前，工業(yè)合成氨依賴(lài)于哈珀-博施（Haber-Bosch）工藝，以高純H₂和N₂為原料，在高溫（673~873 K）、高壓（15~25 MPa）和鐵系催化劑存在下進(jìn)行，其中化石能源制氫會(huì)產(chǎn)生大量的二氧化碳排放。因此，在當(dāng)前“雙碳目標(biāo)”和“能耗雙控”背景下，開(kāi)發(fā)低能耗、低排放的綠色合成氨技術(shù)具有重大的理論和實(shí)際意義。

近年來(lái)，研究團(tuán)隊(duì)圍繞合成氨催化劑研發(fā)和配套催化裝置開(kāi)展了系列研究工作。研發(fā)團(tuán)隊(duì)以空氣（N₂）和H₂O為原料，在鉍基催化劑上實(shí)現(xiàn)室溫合成氨，提出了催化劑表面缺陷態(tài)調(diào)控強(qiáng)化N≡N吸附活化，從而提高固氮性能的新思路（Chemical Engineering Journal, 2021, 414, 128827；Top期刊，中科院一區(qū)，IF 16.744)；建立了鉍基催化劑上半反應(yīng)協(xié)同強(qiáng)化光催化固氮性能的新策略（Journal of Materials Science & Technology, 2022,110,152；Top期刊，中科院一區(qū)，IF 10.32)。

近期，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展了催化劑電子調(diào)控新策略，采用In³⁺摻雜精準(zhǔn)調(diào)控Bi₂MoO₆的d帶中心、有效活化催化劑活性位點(diǎn)，從而顯著降低了N₂分子在鉍基催化劑表面活化能壘，使氨的生成速率提高了13倍；有趣的是，通過(guò)反應(yīng)參數(shù)優(yōu)化使NH₃經(jīng)過(guò)接力催化氧化為NO₃^-，實(shí)現(xiàn)了“全固氮”反應(yīng)（N₂→NH₃/NH₄⁺→NO₃^-）（Applied Catalysis B: Environmental, 2023, 330, 122643.）；在此基礎(chǔ)上在In-Bi₂MoO₆中引入MoS₂助劑可實(shí)現(xiàn)選擇性固氮，NH₃的選擇性接近100%（待發(fā)表），這一工作為氨和硝酸的清潔生產(chǎn)提供了重要借鑒。此外，研發(fā)團(tuán)隊(duì)發(fā)明了一種催化劑自動(dòng)循環(huán)型光催化固氮反應(yīng)器（ZL 202110538460.X），可有效強(qiáng)化光催化固氮反應(yīng)中“氣-液-固”三相界面的傳質(zhì)和反應(yīng)效率，為開(kāi)發(fā)低能耗、零排放的合成氨工藝提供了新思路。上述系列研究工作受到國(guó)家自然科學(xué)基金（22168040, 22162025）和科技廳基金項(xiàng)目（2022JM-062）的資助。

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122643